Escritora, floclorista y promotora cultural. Fue socia fundadora del Lyceum Club Femenino, donde presidió la sección de artes plásticas e industriales. También participó en la creación de la asociación teatral El Mirlo Blanco, junto a su cuñada Carmen Monné de Baroja y María Arisqueta Pereira, ambas también socias del Lyceum entre otros.
Nació el 10 de diciembre de 1883 en Pamplona. Hija de Carmen Nessi Goñi y del ingeniero de minas Serafín Baroja Zornoza, perteneció a una conocida familia de intelectuales: fue hermana de Darío, Ricardo y Pío Baroja y cuñada de Carmen Monné de Baroja. Durante su infancia y juventud residió en distintas ciudades españolas debido a los traslados profesionales de su padre. En 1906 viajó a París con su hermano Pío, donde entró en contacto con círculos culturales e intelectuales y comenzó estudios artísticos. Se especializó en orfebrería y obtuvo reconocimiento en las Exposiciones Nacionales de Bellas Artes de 1907 y 1910.
En 1913 contrajo matrimonio con el editor y empleado de correos Rafael Caro Raggio, adoptando desde entonces el nombre de Carmen Baroja de Caro. El matrimonio tuvo cuatro hijos: Julio, Ricardo, Carmen y Pío Caro Baroja. En 1933 publicó El encaje en España, estudio dedicado a las artes decorativas y a la tradición del encaje, al que siguieron otros trabajos de reflexión artística y varias narraciones breves. Durante la Segunda República fue nombrada miembro del comité ejecutivo del Patronato del Museo del Prado.
Durante la Guerra Civil la familia se refugió en su casa familiar de Itzea, en Vera de Bidasoa (Navarra), donde carmen Baroja escribió algunos cuentos infantiles, entre ellos Martinito, el de la Casa Grande (1942). Tras el final de la guerra regresó a Madrid, donde trabajó en el Museo del Pueblo Español y fue profesora de encaje en la Escuela de Artes y Oficios. También colaboró como articulista en el diario La Nación de Buenos Aires.
Participó además en proyectos cinematográficos basados en obras de su hermano Pío Baroja, como Las noches del Buen Retiro. Desde 1945 contó con el apoyo de su hijo Julio Caro Baroja, director del Museo del Pueblo Español.
Falleció en Madrid el 4 de junio de 1950, a los 66 años. Su autobiografía, Recuerdos de una mujer de la generación del 98, publicada póstumamente, ha contribuido a recuperar la memoria del Lyceum Club Femenino y también el papel de Carmen Baroja en la cultura española del primer tercio del siglo XX.